Investigation of textitab initio Nonadiabatic Molecular Dynamics of Excited Carriers in Condensed Matter Systems

Abstract

激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题, 不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述, 同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应. 本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究, 结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法, 发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD, 构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架, 并实现了自旋分辨的GW+ real-time BSE(GW+rtBSE)激子动力学. 利用这套方法, 研究了凝聚态体系激发态动力学的许多问题, 包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等. 这些研究从第一性原理计算的角度, 模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化, 为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解.